방사성폐기물 처분 핵종 이동을 위한
웹 지구화학 플랫폼
별도 설치 없이 브라우저에서 – 심층처분 환경의 핵종 이동을 지배하는 지화학 메커니즘 사슬을 정량적으로 해석합니다.
MINTEQ의 입력 방식
화학 조성을 표에 적듯 입력하는 간편함. 스크립트 없이 브라우저 폼으로 계산 조건을 구성합니다.
PHREEQC의 계산 엔진
USGS가 배포하는 원본 네이티브 라이브러리가 모든 화학 계산을 수행합니다. 근사 구현이 아닙니다.
FITEQL의 상수 피팅
실험 데이터에서 표면 착화 상수(log K)를 통계적으로 도출하는 전통을 웹에서 재현합니다.
M-Phreefiteq라는 이름에는 지구화학 모델링의 역사를 만든 세 프로그램이 겹쳐 있습니다. 각각 어떤 도구였고, 이 플랫폼과 정확히 어떤 관계인지를 정리해 둡니다.
PHREEQC 미국 지질조사소 · 1980–현재
미국 지질조사소(USGS)의 David Parkhurst가 개발해 온 수용액 지구화학 계산 프로그램으로, 이름은 pH–REdox–EQuilibrium(C 언어 구현)의 약자입니다. 1980년의 전신 PHREEQE(포트란)에서 출발해 1995년 PHREEQC로 다시 쓰였고, 2판(1999)에서 1차원 반응성 이동과 반응속도, 3판(2013)에서 Pitzer 고염 모델과 프로그램 연동용 IPhreeqc 모듈이 더해졌습니다. 화학종 분포· 포화지수·광물 평형·이온 교환·표면 착화·이동·역모델링까지 – 지하수 지구화학과 처분 안전성 평가에서 사실상의 세계 표준이며, 지금도 USGS가 무료 공개로 유지합니다.
이 플랫폼과의 관계는 가장 직접적입니다. 화면 뒤에서 모든 화학 계산을 수행하는 것이 바로 USGS가 배포하는 원본 IPhreeqc 네이티브 라이브러리(3.8.6)입니다 – 근사 재구현이 아니므로, 여기서 얻은 결과는 데스크톱 PHREEQC와 동일한 계산입니다.
Parkhurst, D.L. & Appelo, C.A.J. (2013) Description of Input and Examples for PHREEQC Version 3. USGS Techniques and Methods 6-A43.
FITEQL Westall · 1982–1999
John Westall(MIT를 거쳐 오리건 주립대)이 1982년 내놓은 평형상수 추정 프로그램입니다. 실험 데이터에 화학 평형 모델을 비선형 최소제곱으로 맞춰 log K를 도출하는 – 지금 이 플랫폼의 피팅 실험실이 하는 바로 그 일을 최초로 표준화했습니다. 표면 착화 연구 40년의 문헌에 등장하는 상수 상당수가 FITEQL로 구해졌고, 적합도를 가중 잔차로 판정하는 WSOS/DF 관례도 이 프로그램에서 왔습니다. 최종판 4.0(1999)을 끝으로 유지보수가 멈춰, 오늘날에는 구하기도 실행하기도 어려운 도구가 되었습니다.
피팅 실험실은 이 워크플로를 웹에서 잇습니다 – 국소 수렴에 민감했던 고전 알고리즘 대신 전역 최적화(차분진화)를 쓰고, WSOS/DF와 함께 R²·BIC 같은 현대 통계 지표를 나란히 제공합니다.
Herbelin, A.L. & Westall, J.C. (1999) FITEQL 4.0: A Computer Program for Determination of Chemical Equilibrium Constants. Report 99-01, Oregon State University.
MINTEQA2 미국 환경보호청 · 1991
계보는 MIT의 REDEQL(1972)과 Westall의 MINEQL(1976)로 거슬러 올라갑니다. 미국 환경보호청(EPA)이 여기에 검증된 열역학 데이터베이스를 결합해 배포한 것이 MINTEQA2(1991)로, 환경 규제·오염 평가 분야에서 가장 널리 쓰인 평형 화학종 분포 모델이 되었습니다. 성분을 표에 적어 넣듯 입력하는 간명한 방식이 특징이며, 후계인 Visual MINTEQ(스웨덴 KTH)가 그 전통을 잇고 있습니다.
이 플랫폼과의 접점은 두 가지입니다. 이름의 M이 가리키는 표 형태의 성분 입력 방식이 첫째이고, 둘째로 EPA MINTEQA2 v4의 열역학 데이터베이스(minteq.v4.dat)를 탑재하고 있어 그 데이터 체계로 직접 계산할 수 있습니다.
Allison, J.D., Brown, D.S. & Novo-Gradac, K.J. (1991) MINTEQA2/PRODEFA2, A Geochemical Assessment Model for Environmental Systems. EPA/600/3-91/021.
요컨대 – 입력의 간명함은 MINTEQ에서, 계산의 정확성은 PHREEQC에서, 상수 도출의 방법론은 FITEQL에서 왔습니다. 세 도구의 유산이 설치 없는 한 브라우저 안에서 이어집니다.
그림 1 – 핵종 이동 전주기 (심층처분 관점) · 단계 ①–⑧
지하 수백 m에 처분된 핵종이 생태계에 이르기까지의 전 과정입니다. 단계마다 지배하는 환경 인자(온도·pH·pe·이온강도·광물)가 다르며, 아래 번호는 도식과 설명이 서로 대응합니다.
도식의 단계 번호 또는 아래 카드를 선택하면 상호 연동되어 강조됩니다.
- ①지하수 침투·재포화부분 지원
폐쇄 후 주변 암반의 지하수가 완충재(벤토나이트)를 서서히 포화시킵니다. 붕괴열로 초기 수십~수백 년간 온도가 높게 유지되며, 포화가 진행되면서 화학 반응의 장이 형성됩니다.
지배 환경 인자: 온도(붕괴열) · 포화도(습윤) · 지하수 조성 · 온도·이온강도·조성은 입력 가능, 열-수리 연성(THM)은 범위 밖
- ②처분용기 부식·파손부분 지원
심부는 산소가 결핍된 환원환경 – 용기(구리/주철)는 매우 느리게 부식되나, 수백~수천 년 후 결국 파손되어 유출이 개시됩니다. 부식 반응은 주변 환경을 더욱 환원성으로 유지시킵니다.
지배 환경 인자: Eh/pe(환원) · 황화물 · 염분 · 환원환경은 pe 입력으로 모사, 부식 속도론은 범위 밖
- ③핵종 용출 – 선원항(source term)지원
핵종이 지하수에 용해되기 시작합니다. 이때 용존 가능한 최대 농도를 용해도 한계가 결정합니다 – 환원환경에서 Se·Tc·U 등은 극히 낮은 농도로 억제됩니다.
지배 환경 인자: pH · pe · 온도 · 경쟁이온 · 계산기 🎯 자동 맞춤(용해도 한계)
- ④화학종 분포·산화환원 상태지원
동일한 원소라도 화학종에 따라 이동성이 크게 달라집니다 – SeO₄²⁻는 이동성이 높고 HSe⁻는 광물로 고정됩니다. pH·pe가 화학종을 결정하며, 화학종이 이후 모든 단계를 지배합니다.
지배 환경 인자: pH · pe · 이온강도 · 착화 리간드 · 계산기 화학종 분포·SI
- ⑤완충재 흡착·확산 지연지원
벤토나이트 완충재는 낮은 투수성으로 지하수 유동을 차단하고(확산 지배), 표면 흡착으로 핵종을 포집하여 이동을 지연시킵니다. 흡착 상수(log K)가 이 방벽 성능의 핵심 입력입니다.
지배 환경 인자: 완충재 광물·자리 농도 · 간극수 화학 · 피팅 실험실(상수 도출) → 이동 시뮬레이터 '완충재 확산' 모드 (확산 지배 + 흡착 지연)
- ⑥근계 암반 균열 이동지원
완충재를 통과한 극미량의 핵종이 암반 균열의 지하수 유동을 따라 이동합니다 – 이류·분산·흡착이 동시에 작용하며, 흡착이 강할수록 도달이 지연됩니다(지연계수 Rd).
지배 환경 인자: 유속 · 분산도 · 균열 광물 흡착 · 이동 시뮬레이터(1D 이류-분산-흡착 · 반감기 입력 시 붕괴 포함)
- ⑦원계 희석·자연 저감부분 지원
장거리 이동 과정에서 광역 지하수계에 혼합되어 희석되며, 침전·흡착·붕괴로 지속적으로 저감됩니다. 반감기가 긴 핵종만이 유의미한 농도로 잔류합니다.
지배 환경 인자: 지하수 유동계 · 광역 지화학 · 지화학 반응은 지원, 광역 3차원 유동은 범위 밖
- ⑧생태계 도달·선량 평가범위 밖
우물·하천 등을 경유하여 생태계에 도달했을 때 인체가 받는 선량을 평가합니다 – 안전성평가의 최종 단계로, 지화학 계산 결과(농도·플럭스)가 이 평가의 입력이 됩니다.
지배 환경 인자: 피폭 경로 · 생활 습관 시나리오 · 범위 밖 – M-Phreefiteq의 출력이 선량평가 코드의 입력
종합하면 – M-Phreefiteq는 전주기 중 지화학이 지배하는 핵심 구간(③~⑥)을 정량 계산하고, 유출 이전 단계(①·②)는 환경 조건 입력으로 모사하며, 광역 유동·선량 평가(⑦·⑧)는 출력이 입력으로 연결되는 이웃 영역입니다.
평형 계산 계산기
입력한 수질 조성을 PHREEQC SOLUTION 입력으로 변환하여 원본 엔진이 평형을 계산합니다. 화학종 분포·포화지수·용해도 한계(자동 맞춤)까지 전부 엔진의 출력을 그대로 읽어 보여줍니다.
상수 피팅 피팅 실험실
실험 흡착엣지에 표면 착물 모델을 적합시켜 log K를 도출합니다. 전역 탐색(차등진화) 후 정밀 수렴(최소제곱)의 2단계로, 매 반복마다 PHREEQC가 정방향 계산을 수행하므로 화학은 항상 엄밀합니다. 불확도(±)·상관행렬·WSOS/DF까지 제공합니다.
이동 예측 이동 시뮬레이터
PHREEQC TRANSPORT로 1차원 컬럼(이류–분산–흡착)과 확산 지배(완충재) 모드를 계산합니다. 보존성 추적자와 비교한 파과곡선과 지연계수(Rd)는 처분 안전성평가의 핵심 지표입니다.
상수 축적 내 상수 DB
피팅으로 도출한 상수를 저장하면 이동 시뮬레이터에서 즉시 재사용됩니다 – 연구 사이클이 하나의 흐름으로 연결됩니다.
- 골든 테스트 – Se(IV)–마그네타이트 피팅의 참값 회수, 추적자의 1 공극부피 도달처럼 물리적 정답이 있는 케이스를 상시 확인합니다.
- 재현 가능한 산출물 – 피팅 결과는 PHREEQC SURFACE_SPECIES 블록 그대로 제공되어 데스크톱 PHREEQC에서 독립 검증할 수 있습니다.
웹 화면과 계산 엔진을 분리했습니다. PHREEQC는 네이티브 프로그램이며 피팅은 수천 회의 반복 계산을 수반하므로, 화면 서버와 별도의 전용 계산 서버가 필요합니다. 브라우저는 항상 동일한 주소만 호출하므로 이 구조를 의식할 필요는 없습니다.
구조가 서로 다른 6개 열역학 DB의 표기 차이(원소·화학종 이름, 지원 기능)는 엔진이 흡수합니다 – 사용자는 목록에서 고르기만 하면 됩니다.
| 데이터베이스 | 출처 | 특징 |
|---|---|---|
| wateq4f.dat | USGS WATEQ4F | Se·Fe 등 미량원소 – 기본값 |
| phreeqc.dat | USGS | 표준 범용 |
| minteq.v4.dat | US EPA MINTEQA2 | MINTEQ 호환 |
| llnl.dat | LLNL | 대규모 열역학 세트 |
| sit.dat | ThermoChimie/NEA | 방폐 분야 표준 SIT 모델 |
| pitzer.dat | USGS PHRQPITZ | 고염도 (표면 착물 미지원) |
이 플랫폼의 계산이 맞는지는 말이 아니라 대조로 확인합니다. 원리는 하나입니다 – 우리가 만들지 않은 독립 기준과 같은 문제를 풀게 하고, 답이 일치하는지를 봅니다. 기준은 세 겹입니다. 첫째, USGS가 PHREEQC와 함께 배포하는 공식 예제의 공식 출력 (해수 스페시에이션 ex1, 이동+양이온 교환 ex11)을 이 서비스의 엔진·데이터베이스로 재계산하면 이온강도·포화지수·착물 농도까지 공식 출력과 동일합니다. 둘째, 스위스 Nagra 기술보고서 NTB 99-04 (Poinssot·Baeyens·Bradbury, 1999)가 발표한 Cs–일라이트 실측흡착 등온선 25점을 피팅 실험실 파이프라인으로 재피팅하면, 발표된 선택계수 log K 6.95(FES) /3.60(type II)이 ±0.1 이내로 복원됩니다(R² 0.98). 셋째, PHREEQC와 무관하게 따로 작성한 수치해(유한차분 확산)와 수기 PHREEQC 입력을 기준으로 이동·조립 계층을 대조했습니다.
| 독립 기준 | 검증 대상 | 결과 |
|---|---|---|
| USGS 공식 배포 출력 (ex1·ex11) | 엔진 + 열역학 DB 전체 | 전 항목 동일 |
| Nagra NTB 99-04 실측 등온선 | 피팅 파이프라인 | 발표 상수 ±0.1 복원 · R² 0.98 |
| 수기 PHREEQC 입력 (차분 대조) | 입력 조립 계층 | 기계 정밀도 일치 |
| 독립 유한차분 수치해 | 이동(확산) 계층 | 2.7% 이내 일치 |
| 배치 평형 이론값 (Rd) | 이동 지연 지표 | 1.5% 이내 일치 |
위 대조는 전부 자동 시험(엔진 테스트 147종)으로 저장소에 고정되어 있고, 코드가 바뀔 때마다 CI가 다시 실행합니다 – 검증은 한 번의 스냅샷이 아니라 상시 동작하는 회귀 게이트입니다. 발견·수정된 결함 이력을 포함한 전체 검증 보고서는 저장소의 docs/12-validation-review.md에 공개되어 있습니다.
- 무료 호스팅 특성상 15분간 사용이 없으면 엔진이 대기 상태로 전환되며, 첫 요청 시 재기동에 약 1분이 소요됩니다.
- 표면 착물 모델은 NEM·DDL·CCM을 지원합니다. TLM은 PHREEQC 네이티브 기능이 아니라 지원 계획이 없고, CD-MUSIC은 로드맵에 있습니다.
- 이동 계산은 이류–분산(컬럼)과 확산 지배(완충재) 두 모드, 방사성 붕괴(반감기 입력)를 지원합니다. 딸핵종 연쇄는 추적하지 않습니다 – 모핵종 질량만 감쇠합니다.
- 내 상수 DB는 사용 중인 브라우저에 저장됩니다 – 피팅 실험실의 [파일로 내보내기]로 백업하시기 바랍니다.
- 계산 결과의 신뢰도는 입력의 타당성에 좌우됩니다 – 최종 해석에는 전문가의 판단이 필요합니다.
용어 관례: 흡착은 수착(sorption)과 동일한 의미로, 용액 조성 입력 항목은 성분(원소), 방사성 이동의 대상은 핵종으로 지칭합니다.